• 2015年12月和2016年12月，沈阳发生了严重的PM2.5污染事件。
• ·水平平流度的减少是沈阳市污染的直接原因。
• ·沈阳严重污染的成因复杂。

摘要

本研究调查了中国最大的工业城市之一沈阳在PM2.5(细颗粒物)严重污染事件期间气象地理条件的影响、个别物理过程的作用以及排放的贡献。对2015年和2016年发生的6起PM2.5严重污染事件的模拟显示，沈阳PM2.5严重污染事件的不利气象条件，包括高相对湿度、低地球边界层深度、低风速、风向变化和不利的地理条件，都是造成严重PM2.5污染事件的原因。就个别物理过程而言，排放和气溶胶过程增加了PM2.5的浓度，水平平流、垂直平流和垂直扩散过程主导了PM2.5的降低。源解析分析发现，PM2.5污染类别以居住(37%)和交通(30%)为主，沈北新区贡献了区域排放量的75%。沈阳市PM2.5严重污染事件的主要原因是复杂的，包括与沈北新区交通排放相关的本地排放；与农业排放和低西北风相关的本地排放；东南风远程输送；以及北风中程输送。

1.简介

沈阳是辽宁省省会，中国人口众多城市之一(坐标：东经123.4°，北纬41.8°)。它是国务院批准的东北地区唯一的特大城市和先进装备制造基地。截至2018年，全市总面积1.3万平方公里，常住人口831.6万人，其中城镇人口673.6万人，城镇化率81%(沈阳市政府，2018年)。沈阳地处长白山中部和大兴安岭，西南向东北地带易发生空气污染。因此，它被认为是中国污染最严重的城市之一。根据中国环境监测数据库，2015年12月和2016年12月，沈阳发生了严重的PM2.5污染事件。2015年和2016年的PM2.5月平均浓度分别为120和129μg/m3。2015年12月和2016年12月，PM2.5浓度分别有24天和26天超过50μg/m3，9天和7天超过150μg/m3。气象条件、物理过程和排放贡献在这些严重的PM2.5污染事件中的作用是值得研究的问题。

一些研究对沈阳市PM2.5污染进行了调查，包括PM2.5的时空分析及其与气象和地理条件的关系。这些研究表明，PM2.5浓度与风速呈负相关，与气压、气温和相对湿度呈正相关(Li等人，2007a)。PM2.5与摩擦速度有很强的相关性，而与垂直热通量的相关性不明显。这表明雾霾事件受湍流动力效应的影响较小，受热效应的影响较小(Li等人，2018年)。辽宁省位于欧亚大陆东岸，包括西部高地、中部平原和东部丘陵三个地理区域。该省属于暖温带大陆性季风气候(han等人，2010年)。沈阳的元素种类研究发现，煤炭使用是PM2.5的主要贡献者，从2004年到2005年，地壳来源、汽车尾气、炼铁和其他冶金活动是常见的来源(han等人，2010年)。类似的结果发现，2014年和2016年冬季，燃煤污染是沈阳最常见的污染类型(Hong等人，2018年)。

因此，当务之急是：沈阳空气污染严重的原因是什么？气象和地理条件对严重的空气污染有什么影响？物理过程在严重空气污染事件的形成中扮演什么角色？沈阳市不同类别、不同地区的排放贡献率是多少？为了更详细和系统地回答这些问题，本研究利用CMAQ模型，包括PROCAN和ISAM模块，定量分析了单个物理过程的影响以及不同来源类别和地区的贡献。本研究的目的是分析气象和地理条件，调查个别物理过程与PM2.5的关系，并评估不同类别和地区在严重PM2.5污染事件中的排放贡献。

2.使用的数据和配置

2.1.为了研究沈阳市空气污染物的物理过程，使用了中国国家环境监测中心11个空气质量站的数据(图1(B))，这些数据可以反映沈阳市主城区的污染状况。模拟中使用了美国国家环境预测中心(NCEP)提供的最终业务全球分析(FNL)1°×1°数据来初始化天气研究和预报模型，该模型可以从https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/.下载。地理输入数据为无线射频预处理系统(WPS)的输入提供静态地理数据，可从模型https://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/download/get_sources_wps_geog.html.下载。中国多分辨率排放清单由清华大学开发和维护(张等人，2009年)，可从http://meicmodel.org/；下载，该清单用于除沈阳以外的三个领域。沈阳市主要大气污染物排放清单来源于沈阳市生态环境局。

2.2模型配置

本研究采用WRF-CMAQ模拟系统模拟PM2.5的变化。WRF是由国家大气研究中心(NCAR)开发的，该中心由大学大气研究公司(UCAR)运营(Skamarock等人，2008年；Chen等人，2007年)。使用WRFv3.7.1生成空气质量模拟的气象背景。CMAQ模拟系统是美国环境保护局的一个活跃的开源开发项目，由一套空气质量模型模拟程序组成(Byun和Schere，2006)。我们利用CMAQv5.0.2(Appel et al.，2013，United States Environmental Protection Agency，2014)模拟了2015年、2016年和2017年12月2日至31日研究区域(图1(B))内PM2.5浓度的空间分布和时间变化，并选取了这段时间内的6次严重PM2.5污染事件。在这个模拟中，12月份的每一天的排放量都是特定的，但在这3年中的每一年都是相同的。

在CMAQv5.0.2中实现了PROCAN(Byun和Ching，1999)模块和集成源分配方法(ISAM)模块(Kuo等人，2013年)。PROCAN模块是一个会计系统，它跟踪单个化学和物理过程的定量影响，这些过程结合在一起，产生从化学运输模型模拟输出的预测的每小时物种浓度。CMAQ模型输出浓度场，这些浓度场是由一系列单独的物理和化学过程引起的物种浓度时间变化率的偏微分方程组的解；然后将它们组合起来得到累积的小时浓度(Byun和Ching，1999)。PROCAN模块帮助我们计算集成的过程和反应速率，然后可以用来诊断这些模拟的物理和化学行为。PROCAN有两个组成部分：综合加工率(IPR)分析和综合反应率(IRR)分析，本研究主要使用综合加工率(IPR)(美国环境保护局，1999年)。每一过程的估算可在https://www.cmascenter.org/cmaq/science_documentation/pdf/ch16.pdf.中找到。ISAM模块跟踪边界条件、初始条件以及排放源类别和区域的用户定义组合对周围环境和沉积的一次和二次PM2.5的贡献(Kuo等人，2013年)。ISAM模块使我们能够追踪不同排放源类别和区域的贡献。

表S1中列出了详细的WRF-CMAQ型号配置。模型模拟域和地形高度如图1(A)所示。PROCAN划分了8个物理过程，包括总水平平流(HAdV)、垂直平流(ZADV)、水平扩散(HDIF)、垂直扩散(VDIF)、干沉降(DDEP)、云过程和水化学(CLDS)、气溶胶(AERO)和排放(EMIS)。ISAM设置了6个排放源类别和16个区域，包括居住、交通、农业、火电、制造业和化学工业。这16个区域包括沈阳市行政区划划分的15个区域和沈阳以外的区域3。来自中国国家环境监测中心的11个空气质量监测站的位置如图1(B)所示。此外，ISAM还提供边界条件(BCON)、初始条件(ICON)和其他无标记排放(OTHR)的贡献。BCON表示在此模拟中区域2的所有排放的贡献，这可以被视为长距离的污染传输。图标表示初始条件的贡献。OTHR指的是总排放量和标记排放量的差异，这两种差异在排放类别和地区方面有所不同。

3.结果

3.1模拟评估

如图2所示，2015年和2016年沈阳发生了6次严重的PM2.5污染事件(PM2.5日浓度≥250μg/m3；中华人民共和国生态环境部，2012年)。然而，在2017年12月，情况被认为是干净的。选择了这些时期，并将其分为蓄积期、高峰期和消散期(表1)。模拟数据被用来保持与不同类别和地区的气象和地理条件、个别物理过程和排放贡献的分析的一致性。

为了评估CMAQ模拟的性能，并加强这项研究的结果，我们将模拟的PM2.5浓度与中国国家环境监测中心11个空气质量监测站的观测值进行了比较。使用相关系数(COR)、归一化平均偏差(NMB)和归一化平均误差(NME)(美国环保署，2013)对模型进行验证。

其中，Cm是PM2.5的模拟浓度，C0是观测数据，N是样本数，CoV(x，y)是x和y的协变，D(X)是x的方差。CoV(x，y)计算为

，D(X)计算为

。

所有数据都反映了沈阳市6次PM2.5严重污染事件中11个测站的平均值。6次严重污染事件时均PM2.5值的相关系数分别为0.78，归一化平均偏差−为29%，归一化平均误差为45%。这些评估结果表明，与观测值相比，该模拟存在持续的、成比例的高估。相关系数表现较好，而归一化平均偏差和归一化平均误差表现较差的原因可能是沈阳市使用的排放清单高于实际情况。模拟的性能是可以接受的，因为本研究中的分析主要基于模拟数据，并且总是与清洁情景或模拟的总浓度进行比较。在严重污染和清洁情况下，通过减去单个物理过程的贡献(方程式(5))消除了对模拟的高估，通过将排放贡献与总浓度相除(方程式(6))消除了对模拟的高估。

3.2.气象和地理条件的影响

图3显示了6次严重PM2.5污染事件期间每小时气象因子的变化和使用WRF-CMAQ模式模拟的PM2.5浓度。图3(A)显示温度和气压的变化；图3(B)显示湿度和PBLH的变化；图3(C)显示风速和风向的变化；图3(D)显示PM2.5的变化。在这六起污染事件中发现了许多共同之处。从积累期(6次污染事件的第1天)到高峰期(6次污染事件的第2天)，可以明显看出，沈阳在经历高相对湿度、低PBLH、低风速、有时风向改变时，PM2.5污染存在累积。从高峰期到消散期(6次污染事件中的第3天)，PM2.5污染逐渐消散，风速增大。此外，图3还显示，当风速小于2m∙s−1时，PM2.5污染迅速增加，当风速超过2m s−1时，PM2.5污染迅速减少。这些结果将在第3.4节进一步分析。

图4显示了区域2的地形及其对温度、风和PM2.5浓度的影响。图4(A)显示了WRF-CMAQ模式第一层6个时段峰值阶段的平均值，显示了图4(B)和(C)中污染物浓度、风的水平分布以及图4(B)和(C)中通过沈阳主要污染区的廓线位置。图4(B)和(C)中的风矢量是根据纬向风、经向风和垂直风的组成剖面计算出来的。图4(B)显示了北纬41.7°的垂直剖面，图4(C)显示了6个严重污染事件的平均峰值阶段中通过经度123.0°E的垂直剖面。如图1所示，沈阳位于长白山和大兴安岭的中间，三面环山。不利的地理条件如图4(B)和(C)所示，因此空气污染很容易发生在西南向东北地带。评估通过主要污染带的积累期、高峰期和消散期的风和温度的差异将是有意义的。

在图4(A)中，两条黑线表示图4(B)-(C)中轮廓的位置。在图4(B)-(C)中，黑色阴影表示地形高度。

图5显示了沈阳西南部至东北部主要污染带在积累期、高峰期和消散期PM2.5浓度和3区风的浓度。图5(D)-(F)中的风矢量是根据纬向风、经向风和垂直风的组成剖面计算的。图5(D)和(E)显示，风在940hPa等压面上下方向相反地吹，在积累期和高峰期在42.4°N、123.3°E和920hPa等压面附近产生了一个涡旋。如图5(F)所示，在消散阶段，当940百帕以上和940百帕以下的风同向吹来，暖空气从海上输送过来时，PM2.5的浓度下降。垂直运输可以与第3.3节中介绍的PROCAN结果进行比较。

图6显示了2015年、2016年和2017年通过北纬41.7°或东经123.0°的WRF-CMAQ模拟得到的风和PM2.5的经度/纬度-时间段。图6中的风矢量是利用纬向风和经向风的组合计算出来的。2015年12月[图6(A)和(D)]和2016年12月[图6(B)和(E)]的风速分别比2017年12月[图6(C)和(F)]低25%和20%，污染程度更高。此外，2015年12月和2016年12月气温比2017年12月分别下降29%和21%，相对湿度分别上升20%和22%，PBLH分别下降13%和5%。如图6(A)和(D)所示，2015年12月14日左右，西北风时污染累积；2015年12月21日前后，东南风时污染累积；2015年12月28日左右，风速较低时污染累积。如图6(B)-(E)所示，2016年12月10日左右，当风速较低时，污染累积；12月15日左右。2016年，北风时污染堆积；2016年12月20日左右，污染自东而来，在PM2.5浓度升高前沈阳周边积聚了几天，而风速较低。这些结果将在3.4节中进行分析。

3.3.单个物理过程的作用

CMAQv5.0.2中的PROCAN模块被用来研究单个物理过程与PM2.5之间的关系。图7(A)显示了2015年12月和2016年12月严重污染事件期间所有过程的速率和PM2.5浓度。图7(B)显示了2015年12月和2016年12月严重污染事件期间所有过程和PM2.5浓度与2017年同期相比的差异。如图7(A)所示，EMIS在提高PM2.5浓度方面发挥了重要作用。Aero持续增加PM2.5的浓度，但与EMIS相比没有那么显著。HAdV、ZADV和VDIF对浓度的降低起主导作用，而HDIF和DDEP的贡献较小。在高湿度条件下，CLDS可以减少污染。图7(B)显示污染事件发生时，EMIS和AERO的比率很高，HAdV或ZADV的比率下降，甚至导致PM2.5增加(主要是在最严重的情况下，而VDIF经常出现相反的趋势)。当HAdV或ZADV在积累期和高峰期下降，PM2.5浓度升高时，VDIF常同时升高，并有降低PM2.5浓度的趋势。

4.讨论和结论

本研究利用WRF-CMAQ模式中的PROCAN和ISAM模块，将沈阳市2015年12月和2016年12月的严重空气污染事件与2017年12月的清洁状况进行对比分析，探讨气象条件、物理过程和排放贡献的作用。本研究分析了该地区的气象地理条件，调查了个别物理过程与PM2.5的关系，确定了严重PM2.5污染事件发生时不同类别、不同地区的排放源贡献。这项研究为确定物理过程在严重空气污染事件形成中的作用提供了一种更详细、更系统的方法。

这一结果与SanDeep(2014)等人报道的结果一致，证明了低边界层高度会导致潮湿的大气条件。Hu等人。2008年的数据显示，高相对湿度有利于半挥发性物质进入气溶胶相，并造成严重的PM2.5污染。这项研究进一步与之前的研究(Li等人，2017a，2018年)进行了比较，以调查沈阳PM2.5严重污染期间气象和地理条件的影响。这些研究的作者得出的结论是，高相对湿度、低PBLH、低垂直和水平风速以及风向的变化会导致严重的PM2.5污染。本研究以这些发现为基础，指出沈阳西南至东北有一条污染带。42.4°N、123.3°E、920hPa等压面附近的低涡抑制了污染的进一步发展。

这些结论得到了对各个物理过程作用的评估的支持。在本研究中，通过在CMAQ中应用PROCAN模块，排放和气溶胶过程总是增加PM2.5，而水平平流、垂直平流和垂直扩散影响PM2.5的降低。气象分析和过程分析相结合的结果表明，低水平风速导致水平平流率偏低，导致PM2.5迅速增加。PM2.5值越高，42.4°N、123.3°E和920hPa等压面附近的涡旋越强，垂直扩散速率越大，污染的进一步积累受到抑制。当这两个过程达到平衡时，PM2.5的积累和消散都很弱，因此达到了一个峰值。当水平平流率异常(正异常)和垂直扩散速率异常(负异常)之和接近零时，PM2.5浓度达到峰值。因此，速率异常的总和可能是区分沈阳污染事件不同阶段的一个合适的指标。第3.2节中的结果可以解释PROCAN的结果，即总水平平流(如图3、图5、图6中的风)在严重的PM2.5污染事件中起着重要作用。图5(D)和(E)中的涡旋表明，垂直风在积累期和高峰期是不可忽视的，但它也比消散阶段更快地增加了垂直扩散和平流的速率。在积累期，低水平风速导致水平平流速率较慢，比3个阶段的平均值慢10.2μg/m3/h。在高峰期，较高的PM2.5浓度增加了垂直扩散速率(高峰期的−为7.6μg/m3/h，积累期的−为3.4μg/m3/h)，抑制了污染的进一步发展。在消散阶段，较高的水平风速使水平平流率增加，比三个阶段的平均值快17.5μg/m3/h。图5(F)中涡旋的丧失和PM2.5值的低浓度是消散阶段垂直扩散比三个阶段的平均值慢10.9μg/m~3/h的两个主要原因。

在韩等人以前的研究中。(2010)和Hong et al.。(2018年)，煤炭的使用被认为是沈阳PM2.5污染的主要贡献者。利用CMAQ中的ISAM模块，住宅(37%)和交通(30%)被确定为类别来源，沈北新区(75%)被确定为主导PM2.5的区域来源。气象分析与源解析相结合的结果表明，6次强PM2.5事件的主要原因不同，其中2次强PM2.5事件的主要原因是局地排放，主要与东北低风速的沈北新区交通排放有关。此外，一起是由于当地排放，主要与农业排放有关，来自康平县、法库县和皇姑区新民市，西北风很小。另一次则归因于东南风的长距离输送。其次是偏北风的中程输送，第三次是当地排放和长距离输送的共同作用，风速较低。

以前的研究集中在气象条件、物理过程和排放贡献方面的一种或两种类型的分析(Lyons和Scott，1990；Snyder，1972；Guttikunda和Gurjar，2012；Gilliam等人，2015；Tesche等人，2006年；Khiem等人，2010年；Zhang等人，2019年；Viana等人，2008年；Burr和Zhang等人，2011；Wang等人，2015)。因此，本研究分析了气象和地理条件，跟踪了个别物理过程的数量效应，并进行了来源解析，进一步将这三种类型的分析联系在一起。这提供了一种更详细、更系统的方法来确定气象条件、物理过程和排放贡献在严重空气污染事件形成中所起的作用，使人们能够更全面地了解严重PM2.5污染。这些方法有助于调查严重污染事件的原因，并可能帮助研究人员在全球范围内更有效地利用空气质量模型。这一结果可能会对监管和环境政策产生影响，包括实施减少中国严重空气污染事件的措施。

Huang, C., Wang, T., Niu, T., Han, J., Li, M., Zhang, N., Liu, H., and Ma, C.: Study on the causes of heavy pollution in Shenyang based on the contribution of natural conditions, physical processes, and anthropogenic emissions,Atmospheric Pollution Research, 101224, https://doi.org/10.1016/j.apr.2021.101224, 2021.

Study on the causes of heavy pollution in Shenyang based on the contribution of natural conditions, physical processes, and anthropogenic emissions